報 告 簡 介 |
報告內(nèi)容簡介: 利用清潔電能,通過電催化將CO2或CO轉(zhuǎn)化為烯烴,、醇類等化學(xué)品,,對助力“碳中和”具有重要的科學(xué)意義。碳-碳耦合過程對多碳(C2+)產(chǎn)物的生成起著決定性作用,,其機理解析對C2+產(chǎn)物的高效制備至關(guān)重要,。我們利用原位表面增強紅外光譜測試了CO在Cu表面的吸附等溫線,同時發(fā)現(xiàn)C2+產(chǎn)物的生成是一級轉(zhuǎn)變?yōu)榱慵壍姆磻?yīng),。基于此,,團隊提出:表面共吸附COad與H2Oad的加氫反應(yīng)為C2+產(chǎn)物生成的決速步驟,且兩者的競爭吸附導(dǎo)致了反應(yīng)級數(shù)的轉(zhuǎn)變,。同時,,考慮到對三碳(C3)產(chǎn)物生成機理的解析還有所欠缺,本團隊采取了在CO還原中引入乙醛分子的策略,,通過13CO和氘代乙醛的添加,,并結(jié)合核磁共振譜證明了兩者能夠發(fā)生耦合并生成C3產(chǎn)物,且CO通過攻擊乙醛分子中的?CHO實現(xiàn)?CH2OH基團的生成,。在原位光譜的輔助下,,本團隊提出:少量乙醛經(jīng)過脫氫,吸附在表面形成?COCH3中間體,,其可與COad耦合生成C3產(chǎn)物,,同時也可加氫生成C2產(chǎn)物,因此是決定C2和C3產(chǎn)物分布的關(guān)鍵中間體(基元步驟),。 報告人簡介: 常曉俠,,北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,副研究員,,國家海外高層次青年人才(海外優(yōu)青),。2018年于天津大學(xué)獲得博士學(xué)位,師從鞏金龍教授,;2018-2021年于美國特拉華大學(xué)開展博士后研究,,合作導(dǎo)師徐冰君教授。主要從事(光)電催化反應(yīng)體系的設(shè)計與機理研究,,電化學(xué)界面的原位表征以及高效反應(yīng)電堆器件的開發(fā)與應(yīng)用,。主持國家基金委面上項目等;任《物理化學(xué)學(xué)報》青年編委,,Sci. Adv., Nat. Commun.等期刊審稿人,;曾獲中國石油和化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會可持續(xù)發(fā)展青年創(chuàng)新獎卓越獎,、中國化工學(xué)會“化工與材料京博博士論文獎”,、天津市優(yōu)秀博士學(xué)位論文,、美國化學(xué)會化學(xué)文摘社“SciFinder未來領(lǐng)袖”獎等。發(fā)表論文80余篇H因子43,。 |